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應用模擬退火最適化丙烯酸正丁酯反應蒸餾製程

為了解決1atm kPa的問題，作者蔡育群 這樣論述：

目錄指導教授推薦書口試委員會審定書摘要 iiiAbstract iv目錄 v圖目錄 viii表目錄 xii第一章 緒論 - 1 -1.1 前言 - 1 -1.2 背景說明 - 5 -1.3 文獻回顧 -9 -1.4 研究動機與目標 - 14 -1.5 章節組織 - 15 -第二章 合成丙烯酸正丁酯之熱力學模式 - 16 -2.1 前言 - 16 -2.2合成丙烯酸正丁酯系統之成份物性 - 16 -2.3合成丙烯酸正丁酯系統之純物質性質 - 17 -2.4合成丙烯酸正丁酯系統之熱力學模式 - 19

-2.5蒸餘曲線圖 - 22 -2.5.1汽–液相平衡(分相槽除外) - 24 -2.5.2液–液相平衡(分相槽) - 32 -第三章 丙烯酸正丁酯合成及動力學模式 - 38 -3.1 前言 - 38 -3.2動力模型 - 40 -3.3動力式模型驗證 - 48 -第四章 丙烯酸正丁酯之反應蒸餾穩態模擬 - 50 -4.1 前言 - 50 -4.2丙烯酸正丁酯製程設計概念 - 51 -4.3反應蒸餾之丙烯酸正丁酯製程模擬 - 55 -4.3.1 RD文獻製程模擬 - 55 -4.3.2 RD改善製程模擬 - 61 -

4.4丙烯酸正丁酯反應蒸餾整體製程之年總成本計算與比較. - 71 -第五章丙烯酸正丁酯之反應蒸餾製程模擬退火最適化分析 …- 76 -5.1 前言 - 76 -5.2模擬退火的參數 ……- 79 -5.2.1設計變量 - 79 -5.2.2初始溫度 - 80 -5.2.3降低溫度 - 80 -5.2.4迭代次數 - 81 -5.2.5終止標準 - 81 -5.3模擬退火運行結果 - 82 -第六章 結論與未來研究方向 - 92 -附錄A動力式子程序Fortran編碼 - 94 -附錄B TAC計算使用之公式 - 9

7 -附錄C模擬退火程序編碼 - 101 -參考文獻 - 105 - 圖目錄圖1-1 丙烯酸正丁酯傳統製程與反應蒸餾製程比較：(a)使用有機酸催化劑之傳統製程(邱彥穎，2004)；(b)使用固態催化劑之傳統製程(Moraru et al., 2016)；(c)使用固態催化劑之反應蒸餾製程(Moraru & Bildea, 2017) - 4 -圖1-2丙烯酸正丁酯全球市場評估 - 6 -圖1-3丙烯酸正丁酯近期價格(美元/公噸) - 8 -圖2-1飽和蒸汽壓實驗數據與Aspen Plus計算結果比較(Lomba et al., 2013；Ohara et al.,

2020) - 18 -圖2-2簡單批次蒸餾示意圖 - 23 -圖2-3 BA-AA-BuOH 蒸餘曲線圖(26.7kPa) - 27 -圖2-4 BA-AA-BuOH 蒸餘曲線圖(101.3 kPa) - 27 -圖2-5 AA-BA-Water 蒸餘曲線圖(26.7kPa) - 28 -圖2-6 AA-BA-Water 蒸餘曲線圖(101.3 kPa) - 28 -圖2-7 BA-Water-BuOH 蒸餘曲線圖(26.7kPa) - 29 -圖2-8 BA-Water-BuOH 蒸餘曲線圖(101.3 kPa) - 29 -圖2-9 Wa

ter-BuOH-AA 蒸餘曲線圖(26.7kPa) - 30 -圖2-10 Water-BuOH-AA 蒸餘曲線圖(101.3 kPa) - 30 -圖2-11 BA-AA-BuOH-Water 蒸餘曲線圖(26.7 kPa) - 31 -圖2-12 BA-AA-BuOH-Water蒸餘曲線圖(101.3 kPa) - 31 -圖2-13 BA-AA-BuOH 蒸餘曲線圖(1atm，35℃) - 33 -圖2-14 BA-AA-BuOH 蒸餘曲線圖(1atm，45℃) - 33 -圖2-15 AA-BA-Water 蒸餘曲線圖(1atm，35℃) -

34 -圖2-16 AA-BA-Water 蒸餘曲線圖(1atm，45℃) - 34 -圖2-17 BA-Water-BuOH 蒸餘曲線圖(1atm，35℃) ….- 35 -圖2-18 BA-Water-BuOH 蒸餘曲線圖(1atm，45℃) - 35 -圖2-19 Water-BuOH-AA 蒸餘曲線圖(1atm，35℃) - 36 -圖2-20 Water-BuOH-AA 蒸餘曲線圖(1atm，45℃) - 36 -圖2-21 BA-AA-BuOH-Water四元系統之蒸餘曲線圖(1atm, 35℃) - 37 -圖2-22 BA-AA-BuOH-

Water四元系統之蒸餘曲線圖(1atm, 45℃) - 37 -圖3-1驗證丙烯酸吸附方程求參數A與B - 45 -圖3-2驗證正丁醇吸附方程求參數A與B - 46 -圖3-3驗證丙烯酸正丁酯吸附方程求參數A與B - 46 -圖3-4驗證水吸附方程求參數A與B - 47 -圖3-5 Aspen Plus驗證酯化反應動力式之程序圖(Sert et al., 2013) - 49 -圖3-6在溫度對醇酸比為1和催化劑負載量為10 g / L之轉化率的文獻實驗數據點與Aspen Plus模擬結果比較(Sert et al., 2013) - 49 -圖4-

1五種酯化系統的三類可能RD製程設計(Tang et al., 2005) - 52 -圖4-2丙烯酸正丁酯反應蒸餾之模擬RD文獻製程流程圖. - 55 -圖4-3模擬 RD文獻製程之RD塔內液相組成分佈 - 58 -圖4-4模擬RD文獻製程之RD塔內汽相組成分佈 - 58 -圖4-5模擬RD文獻製程之RD塔內溫度分佈…… - 59 -圖4-6模擬RD文獻製程之RD塔內反應速率 - 59 -圖4-7丙烯酸正丁酯反應蒸餾之模擬RD改善製程流程圖 - 62 -圖4-8模擬RD改善製程之RD塔內液相組成分佈 …- 65 -圖4-9模擬RD改善製程之RD

塔內汽相組成分佈 - 65 -圖4-10模擬RD改善製程之RD塔內溫度分佈 - 66 -圖4-11模擬RD改善製程之RD塔內反應速率 - 66 -圖4-12兩系統之RD塔內液相組成分佈對照圖 - 69 -圖4-13兩系統之RD塔內汽相組成分佈對照圖 - 69 -圖4-14兩系統之RD塔內溫度分佈對照圖 - 70 -圖4-15兩系統之RD塔內反應速率對照圖 - 70 -圖4-16 RD文獻製程之RD&Flash其TAC各佔百分比(分相於35℃)... - 73 -圖4-17 RD文獻製程之RD&Strip其TAC各佔百分比(分相於35℃)...

…- 73 -圖4-18 RD改善製程之RD&Flash其TAC各佔百分比(分相於45℃)... - 74 -圖4-19 RD改善製程之RD&Strip其TAC各佔百分比(分相於45℃)... - 74 -圖5-1機率(P)對溫度(T)之關係圖 - 78 -圖5-2模擬退火程序流程圖….. - 78 -圖5-3模擬退火Run1之TAC與Penalty TAC結果圖 - 83 -圖5-4模擬退火Run2之TAC與Penalty TAC結果圖 - 84 -圖5-5模擬退火Run3之TAC與Penalty TAC結果圖 - 85 -圖5-6 RD改善製

程優化後RD塔內液相組成分佈 - 87 -圖5-7 RD改善製程優化後RD塔內汽相組成分佈 - 87 -圖5-8 RD改善製程優化後RD塔內溫度分佈 - 88 -圖5-9 RD改善製程優化後RD塔內反應速率 - 88 -圖5-10 RD改善製程優化與未優化RD塔內液相組成分佈對照圖 -90-圖5-11 RD改善製程優化與未優化RD塔內汽相組成分佈對照圖 -90-圖5-12 RD改善製程優化與未優化RD塔內溫度分佈對照圖 - 91 -圖5-13 RD改善製程優化與未優化RD塔內反應速率對照圖 - 91 -圖 B-1 熱交換器、容器和泵的材料係數F_

M對照圖.. - 98 -圖B-2設備材料因子F_BM對照圖.. - 100 -表目錄表1-1丙烯酸正丁酯供應商及產品規格 - 8 -表1-2丙烯酸正丁酯(n-BA)之製程相關研究歷史表 - 13 -表2-1合成丙烯酸正丁酯系統之各成份基本物性比較 - 17 -表2-2 Antoine equation 參數(Moraru et al., 2016) - 18 -表2-3 UNIQ－HOC兩成份交互作用參數(描述汽－液相) - 21 -表2-4 Hayden-O'Connell參數(Aspen Plus DDB 內建) - 21 -表2-5 UN

IQ－2兩成份交互作用參數(描述液－液相) - 22 -表2-6合成丙烯酸正丁酯系統在26.7kPa和101.3 kPa處Aspen Plus與文獻的奇異點對照表(Moraru & Bildea, 2017) - 25 -表3-1合成丙烯酸正丁酯系統文獻曾使用觸媒相關種類 - 38 -表3-2合成丙烯酸正丁酯系統酸性觸媒種類及其觸媒性質 - 39 -表3-3丙烯酸正丁酯反應動力學文獻整理 - 41 -表3-4吸附常數隨溫度變化的實驗數據(Sert et al., 2013) - 45 -表3-5驗證吸附常數方程回歸的參數A和B - 47 -表4-1模擬

RD文獻製程單元的設計條件和主要尺寸 - 56 -表4-2 Aspen Plus模擬RD文獻製程之RD塔內液相組成 - 57 -表4-3模擬RD文獻製程之物流資料表 - 60 -表4-4模擬RD改善製程單元的設計條件和主要尺寸 - 63 -表4-5 Aspen Plus模擬RD改善製程之RD塔內液相組成 - 64 -表4-6模擬RD改善製程之物流資料表 - 67 -表4-7 RD文獻製程及RD改善製程兩系統能耗比較表 - 68 -表4-8兩系統之年總成本(TAC)結果比較 - 75 -表5-1 模擬退火變量參數 - 82 -表5-2 Bas

e case與模擬退火Run1結果比較表 - 83 -表5-3 Base case與模擬退火Run2結果比較表 - 84 -表5-4 Base case與模擬退火Run3結果比較表 - 85 -表5-5退火模擬結果總整理 - 86 -表5-6 RD改善製程優化後之物流資料表 - 89 -表B-1 成本計算參數對照表 - 97 -表B-2 裸模因子常數 - 98 -表B-3 熱交換器、容器的材料因子的編號 - 98 -表B-4 工藝設備的壓力係數 - 99 -表B-5 未被前述計算的設備成本方程 - 100 -表B-6設備材料因子的編號

- 100 -

層狀雙氫氧化物/酚甲醛樹脂複合物之製備及其衍生物在氫氣吸附應用之研究

為了解決1atm kPa的問題，作者謝惠雯 這樣論述：

本研究將層狀雙氫氧化物 (LDH) 與酚甲醛樹脂 (PF) 進行複合，以酚甲醛樹脂作為碳源，於高溫碳化下，製備出具有高表面積多孔洞材料以進行氫氣吸附之應用。首先比較利用一鍋法及後修飾法 (I) 兩種不同的合成方式形成之複合材料，其中，以XRD結果發現，以鋅鋁層狀雙氫氧化物為前驅物，複合材料在大於900oC碳化溫度時，氧化鋅會被還原成金屬鋅並大量揮發，使材料之表面積及孔洞體積皆會大幅提升，其中又以後修飾法比一鍋法所得之碳材，具有較高表面積以及微孔體積，並在77K, 1atm下具有2.4 wt% 的氫氣吸附量。但因後修飾法 (I) 重複性不高，因此改進成後修飾法 (II)，並改變不同層間陰離子、

碳化溫度、鹼催化劑含量、層本身之鋅鋁比等參數，以期得到氫氣吸附量最高之複合材料。最後再藉由改變層本身之金屬離子之組成，探討具有過渡金屬均勻分散之碳材與儲氫效果之關係。本篇所得材料，皆以XRD確認晶型結構， 以TGA測量熱分解溫度及有機物含量，及以BET量測材料的比表面積、孔洞體積。氫氣吸附量則在77 K, 1atm及 298 K, 1*104 kPa下分別量測。結果顯示，當LDH層間為親水性之對氨基苯甲酸根陰離子時，其PF聚合物可部分嵌入層間；以不同鋅鋁比之LDH為前驅物時，則可發現，材料之微孔體積及表面積皆有隨著鋅鋁比值上升而上升之趨勢，顯示金屬鋅在高溫碳化過程中揮發是複合材料產生微孔之重要

貢獻。本研究最優化之結果為，以Zn/Al莫爾比為4、對氨基苯甲酸根為陰離子所得之層狀雙氫氧化物為前驅物，在NaOH/phenol莫爾比例為0.1，900oC碳化溫度下所得之複合碳材，具有 663 m2g-1之表面積以及0.31 cm3g-1之微孔體積，於 77 K, 1atm下之氫氣吸附量可達2.0 wt%，相當於每單位面積之氫氣吸附量為3.0*10-3 wt% m-2g-1，高於Park 等人於2012年1，利用鋅為中心金屬簇之IRMOF-8，經碳化後所得之MDC-8之1.39*10-3 wt% m-2g-1。